1979—1984 годы становятся временем расцвета театральной и в кинематографической карьеры актрисы. Она уходит от амплуа простых деревенских женщин, доярок-буфетчиц, раскрывая психологически сложные, многогранные образы. Одна за другой в свет выходят её программные работы признанные классикой.
Наиболее значимой из театральных ролей Гундаревой, как считал критик Андрей Плахов, стала Катерина Измайлова в трагедии «Леди Макбет Мценского уезда» . Андрей Гончаров собирался поставить Лескова ещё в конце 1950-х в театре на Малой Бронной. Спектакль был отрепетирован, но в последний момент режиссёр передумал и отложил постановку. В 1979 году Гончаров повторил попытку и на главную роль Катерины Львовны пригласил Наталью Гундареву.
Другой её значимой героиней в репертуаре стала Нина Бузыкина в фильме «Осенний марафон». За эту роль актриса была удостоена Государственной премии РСФСР. Ещё одно серьёзное достижение периода — Валерия в телефильме «Отпуск в сентябре» по пьесеВампилова «Утиная охота» (1981 год, режиссёр Мельников). К сожалению фильм был признан упадническим и дошёл до зрителя только в 1987 году.
Фильмы «Одиноким предоставляется общежитие» (режиссёр С.Самсонов) и «Хозяйка детского дома» (режиссёр В. Кремнев) вышедшие в 1984 году затрагивают социально важные темы одиноких женщин и брошенных детей. Аркадий Инин писал сценарий фильма «Одиноким предоставляется общежитие» и образ Веры Голубевой именно «под» Гундареву. Темы поднятые в картинах и мастерство актрисы вызвали большой отклик у аудитории — спустя много лет она продолжала получать письма от зрителей. Сама лишённая счастья материнства — Наталья Гундарева нередко воплощала на экране образ матери и в том числе многодетной матери — эти работы стали одними из лучших в её карьере.
В 1984 году актриса удостоена Государственной премии СССР за совокупность театральных работ.
С начала 1990-х актриса меньше снимается и репетирует. Сетует на то что всё меньше ролей ей предлагают и подходят для неё. Одной из заметных работ становится роль леди Гамильтон в спектакле «Виктория?..» и княгини Шадурской в сериале «Петербургские тайны».
Гундарева уделяла внимание общественной и политической деятельности. В 1993—1995 работала в Госдуме в фракции «Женщины России».
Ещё с начала 1980-х годов друзья и знакомые стали замечать, что у актрисы появились проблемы со здоровьем. Она много курила, хотя неоднократно пыталась бросить пагубную привычку. Несколько раз из-за приступов гипертонической болезни переносились её спектакли. В 1986 году Гундарева, которая с удовольствием водила машину, попала в тяжёлую аварию и почти год приходила в себя.
Последней работой в театре стала роль Леттис в «Любовном напитке» (1997). В 1999 году актриса серьёзно сбросила вес и перенесла пластическую операцию. Последнюю роль — Василису Саввичну в сериале «Саломея» — актриса сыграла в начале 2001 года и зрители обратили внимание на сильно изменившийся облик Гундаревой.
Гундарева, преданная одному театру, редко играла в антрепризных спектаклях и постановках других творческих коллективов. Она привыкла к определённой традиции и манере. В 2001 году Гундарева получила предложение от Олега Табакова в МХТ им. Чехова на роль Мадлены Бежар в «Кабалу святош» Булгакова. Интересный персонаж и возможность сыграть в прославленной труппе очень привлекали артистку и она начала репетиции. Однако, в новом коллективе были свои порядки и ей сложно было с ними свыкнуться. Гундарева всегда ответственно относилась к работе. Как вспоминал Игорь Костолевский: Я помню, как она мне жаловалась, когда репетировала во МХАТе и не могла понять, почему меняется время репетиций, почему все происходит не вовремя. В итоге от роли, незадолго до премьеры, Гундарева отказалась.
Июль 2001 года запомнился москвичам аномальной жарой. Лето Наталья Гундарева проводила на даче в Подмосковье в районестанции Дедовск. В ночь с 18 на 19 июля Наталья Гундарева почувствовала себя плохо, и была доставлена в больницу с диагнозом нарушение мозгового кровообращения. Актрису экстренно перевезли в Институт Склифосовского, по дороге состояние её резко ухудшилось. 21 июля она впала в кому и врачи констатировали обширный ишемический инсульт. 27 июля пациентку перевели в НИИ нейрохирургии им. Н. Н. Бурденко и ситуация начала меняться к лучшему. 1 августа Гундарева, полностью пришла в себя.
Постепенно больная пошла на поправку, к ней вернулась речь и ограниченно движение. Врачи начали давать осторожно позитивные прогнозы на исход лечения. К лету 2002 года Гундарева выписалась из больницы и переехала домой. Дала несколько интервью прессе, принимала друзей. В 2002 в рамках акции «Во имя здоровья» она занималась благотворительностью и помогала многим актёрам пройти курс лечения.
Больше Наталья Гундарева на сцену уже не выходила и не появлялась на публике. Несмотря на усилия родственников и врачей, полного выздоровления не наступало. В 2002 году во время прогулки поскользнулась и ударилась затылком.
15 мая 2005 года Наталья Георгиевна Гундарева скончалась в больнице Св. Алексия (бывшая 5-я градская) из-за повторногогеморрагического инсульта. Похоронена на Троекуровском кладбище в Москве.